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负载型Pd基催化剂的植物还原法制备及其苯催化氧化性能研究

负载型Pd基催化剂的植物还原法制备及其苯催化氧化性能研究

作     者:周雅萍 

作者单位:厦门大学 

学位级别:硕士

导师姓名:黄加乐

授予年度:2019年

学科分类:08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 081705[工学-工业催化] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 083002[工学-环境工程] 

主      题:Pd/Co3O4 Au-Pd/Co3O4 贵金属纳米颗粒 植物还原法 苯催化氧化 

摘      要:挥发性有机污染物(VOCs)污染大气环境,危害人类健康,目前已成为环境治理的热点,VOCs的处理方法主要有燃烧法、生物降解法、催化氧化法等。其中,催化氧化法具有环保、高效、节能等优点。负载型钯催化剂对VOCs的催化降解表现出较高的活性,但仍有很多问题亟需解决,例如:如何绿色高效制备Pd催化剂,如何明确价态影响,如何进一步提高催化活性和抗水性等。因此,本文以苯催化氧化为反应模型,采用植物还原法制备了 Pd/Co3O4催化剂,并引入Au制备Au-Pd/Co3O4催化剂来提高催化性能;并借助于TEM、XPS、H2-TPR等方法进行表征,对催化剂的低温还原性能、贵金属粒径、催化剂表面元素价态等因素进行了考察,主要包括以下的工作:采用侧柏提取液制备了 Pd/Co3O4催化剂,并探讨了溶胶负载法(SI)、吸附还原法(AR)以及煅烧处理对Pd的价态和催化性能的影响。结果表明,溶胶负载法制备的Pd纳米颗粒为球形,粒径分布均一,较吸附还原法制备的催化剂更有利于苯催化氧化反应。改变煅烧温度可控制Pd0物种的比例,实验结果证明,Pd0物种的含量与催化性能成正比,认为Pd0物种为催化苯氧化的主要活性组分。此外,高温煅烧有利于增强Pd与载体的相互作用,使催化剂具有更好的低温还原性能。苯催化氧化活性测试发现,选用SI制备方法,Pd负载量为0.5 wt.%,不焙烧时可取得最佳的催化性能,此时苯转化率达到90%时所需的温度(T90%)为205℃。Pd/Co3O4催化剂的稳定性测试发现连续反应150h后其催化性能基本恒定,说明制备的催化剂具有良好的稳定性。另外,为了提高催化剂的催化性能和抗水性能,引入Au制备了 Au-Pd/Co3O4催化剂,考察了侧柏提取液的浓度、Au与Pd不同的还原顺序、摩尔比例等对苯催化氧化性能的影响。结果表明,最佳的制备条件为:侧柏提取液的浓度为5 g/L、先还原Pd后还原Au�

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